超声诱导CTAB-SDS溶液中纳米Pd粒子的形貌控制及对甲醛的电催化氧化.pdf

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超声诱导CTAB-SDS溶液中纳米Pd粒子的形貌控制及对甲醛的电催化氧化1 超声诱导CTAB-SDS溶液中纳米Pd粒子的形貌控制及对甲醛的电催化氧化2 超声诱导CTAB-SDS溶液中纳米Pd粒子的形貌控制及对甲醛的电催化氧化3 超声诱导CTAB-SDS溶液中纳米Pd粒子的形貌控制及对甲醛的电催化氧化4 超声诱导CTAB-SDS溶液中纳米Pd粒子的形貌控制及对甲醛的电催化氧化5 超声诱导CTAB-SDS溶液中纳米Pd粒子的形貌控制及对甲醛的电催化氧化6
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 56   材料工程/2012年4期     超声诱导CTAB/SDS溶液中纳米Pd粒子的      形貌控制及对甲醛的电催化氧化—       UltrasonicinducedMorphologyControlofPalladiumNanoparticles      inCTAB/SDSSolutionandItsElectrocatalytic     ActivityforOxidationofFormaldehyde     王艳丽,张明旭,王晓宇            (安徽理工大学材料科学与工程学院,安徽淮南232001)  —   —  — WANGYanli,ZHANGMingXU,WANGXiaoyu        (InstituteofMaterialsScienceandEngineering,AnhuiUniversity      ofScienceandTechnology,Huainan232001,Anhui,China)             摘要:在十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)一十二烷基硫酸钠(SDS)混合乙醇水溶液中,超声辐射PdCI,合成了纳米Pd粒               子,用XRD、TEM、选区电子衍射(SAED)、HRTEM和低温氮吸附一脱附等技术进行了表征,考察了CTAB/SDS组成对              纳米粒子形貌的影响,纳米Pd粒子修饰玻碳电极对甲醛的电催化活性也通过循环伏安法进行了研究。结果表明:通过             改变CTAB/sDS组成可以调控纳米Pd粒子的粒径和形貌;当CTAB与SDS物质的量之比为l:1、超声反应60min时,                得到呈多边形的纳米Pd粒子,粒径范围在10 ̄20nm之间,比未添加表面活性剂样品的比表面积增大了14m。・g,对  甲醛有较高的电催化活性。    关键词:Pd;纳米粒子;表面活性剂;电化学  中图分类号:0644  文献标识码:A ——— 文章编号:10014381(2012)04005606—          Abstract:NanoPdparticleswerepreparedusingultrasonicirradiationinthepalladium(II)chloride            — H2O/EtOH(5/1,V/V)solutionbytheadditionofaquantityofhexadecyltrimethylammoniumbro         — mide(CTAB)andsodiumdodecylsulfonate(SDS).ThesampleswerecharacterizedbyXRD,TEM,se           —— lectedareaelectrondiffraction(SAED),HRTEMand1OWtemperaturenitrogenadsorptiondesorp               — tion.TheeffectsofthecompositionofCTABandSDSonthegrowthmorphologyofpalladiumnanop       —     — articleswereinvestigated.Theelectrocata1yticpropertiesofthenanoPdmodifiedglassycarbonelec          trode(Pd/GCE)forformaldehydeoxidationwerea[soinvestigatedbycyclicvoltammetry.Theresults            —     indicatethatapromisingpossibilityofasizeandmorphologyforthenanoPdparticlesarecontroledby         —      adjustingthecompositionofCTABandSDS.ThepolygonalnanoPdparticleswithadistributedsize —                  of1020nmareobtainedwhenthemolarratioofCTAB:SDSiS1:1andthereactiontimeiS60min.             Thenanoparticlesobtainedbyadditionoftwosurfactants(CTABandSDS)increasetheBETsurface                — areaby14m・gcomparedtothatobtainedwithoutsurfactant.whichshowtheexcellentelectrocat        alyticactivityfortheoxidationofformaldehyde.   Keywords:palladium;nanoparticle;surfaetant;electrochemistry                纳米Pd作为非均相催化剂,在工业上广泛用于             Suzuki、Heck和Stille偶联反应的CC键的合 成          以及不饱和烃的加氢反应_6]。而且,有研究表   明[8-II]Pd比Pt有更好的电催化性能。甲醛作为甲醇              氧化的一个中间产物,研究其电化学行为是至关重要            的n引。在近年报道中u。,通常使用Pt作为催化剂       对甲醛进行电催化氧化。由于Pd与Pt结构相似,  且是一种具有较高催化活性、价格又相对便宜的贵金               属,因此利用Pd作原料实现对甲醛的快速催化氧化    及检测具有重要意义。然而,纳米金属材料的催化或                   电催化活性强烈依赖于纳米粒子的尺寸和形貌¨       7。引,而其控制主要是通过制备方法来实现的。                    表面活性剂是一种具有双亲结构并具有降低表面张            力、减少表面能、降低颗粒团聚的有机化合物。它可以       超声诱导CTAB/SDS溶液中纳米Pd粒子的形貌控制及对甲醛的电催化氧化 59         化学活性,记录循环伏安(CyclicVohammetry,CV)曲      线,结果如图3所示。 i       图3GCE和Pd/GCE电极在0.3M甲醛+0.1M    Na0H溶液中的CV图         Fig.3CVcurvesofGCEandPd/GCEelectrodes         in0.3Mformaldehyde+0.1MNaOHsolution     在正向电位扫描中,纳米Pd修饰玻碳电极在甲            醛溶液中的电流逐渐增大,在0.08V附近出现了第一     个氧化峰I;负向电位扫描时,电流在逐渐减小,直至          Ⅱ    在一0.19V附近出现了第二个氧化峰,氧化峰工的              电流非常大,达到了488 ̄A。说明纳米Pd传递电子              作用明显,对甲醛具有较高的电催化氧化活性,扫描中                 没有出现明显的还原峰,表明甲醛的氧化是完全不可   逆的。              在碱性介质中,甲醛电氧化的一个特点是生成偕 二醇,它是各种醛类化合物氧化中的电活性物种。根   据文献_4            ,甲醛在纳米Pd修饰的玻碳电极上的电          催化氧化经历了两个步骤,如图4,5所示。            Ⅱ   氧化峰工对应第一步(图4),而氧化峰对应第           二步(图5),甲醛在Pd/GCE上的氧化于一0.49V左                 右开始,并于0.08V出现氧化峰。而在裸玻碳电极 H2C(OH)。一;一      二一}_o(。叫HCx(。州ll。O ̄一- .  … 一oH]  二+。一——  O(OH)CH+OH一+HC00一+H.O+e X—   OCH+2OH一+HC00一+HO+e X‘        图5第二氧化峰为中间体电化学氧化至最终产物       Fig.5Theelectrochemicaloxidationof     intermediatestofinalproducts      上,甲醛并不能够被氧化。这说明超声诱导CTAB/               SDS溶液中所制备的纳米Pd材料,修饰到玻碳电极                表面上,对于甲醛的氧化具有较好的催化作用。对此                 样品纯化处理后进行了N吸附测试,通过CTAB/                SDS溶液中形貌控制得到的样品的比表面积为               32m・g_。,大于未添加表面活性剂样品的比表面积              (增大了14m。・g),比表面积的增加提高了催化剂   的吸附能力,有利于催化性能的提高。   3结论                (1)利用超声波技术,在十六烷基三甲基溴化铵             (CTAB)一十二烷基硫酸钠(SDS)混合乙醇水溶液中,       超声辐射PdC1。制得纳米Pd颗粒。           (2)通过改变CTAB/SDS组成可以调控纳米Pd            粒子的粒径和形貌。当CTAB与SDS物质的量之比             为1:1、超声反应60min时,得到呈多边形的纳米Pd               粒子,粒径范围在lO ̄20nm之间,比未添加表面活性             剂样品的比表面积增大了14m。・g_。,对甲醛有较高    的电催化活性。    (3)通过控制反应条件,在CTAB/SDs体系中合                   成了对甲醛的电催化氧化有较好活性的多边形貌纳         米Pd晶,为合成无机纳米材料提供了一种简洁、可     控的新途径。 60   材料工程/2012年4期   — aunifyingview[J].InorgChem,2007,46(6):18841894.         r4]FRANZENR.TheSuzuki,Heck,andStillereactions:three       —    — versatilemethodsfortheintroductionofC。Cbondsonsolidsup_  — port[J].CanJChem,2000,78(7):957962.         — [5]SONSU,JANGY,PARKJ,eta1.Designedsynthesisofuni        formPd/Nibimetallicnanoparticlesandtheiratomeconomiea1       catalyticapplicationsforsonogashiracouplingreactions[J].JAm —  ChemSoe,2004,126:50265027.      — [6]REDJALAT,REMITAH,APOSTOLESCUG,eta1.Bimetal —  —        licAuPdandAgPdclusterssynthesisedbygammaorelectron        beamradiolysisandstudyofthereactivity/structurerelationships        intheselectivehydrogenationofbuta一1,3-diene[J].OilGasSci—  Technol,2006,61(6):789797.      — [7]BERHAUITG,BISSONL,THOMAZEAUc,eta1.Prepara         — tionofnanostructuredPdparticlesusingaseedingsynthesisap        proach--Applicationtotheselectivehydrogenationofbuta一1,3一  — diene[J].ApplCatalA:General,2007,327(1):3243.         r8]GUPTASS,DATTAJ.Electrodekineticsofethanoloxidation         onnovelCuNialloysupportedcatalystssynthesizedfromPTFE  — suspension[J].JPowerSources,2005,145(2):124132.          [9]LIUJ,YEJ,XUC,eta1.Kineticsofethanolelectrooxidationat       Pdelectr0depositedonTi[J].EleetroehemCommun,2007,9—  (9):23342339.          [1O]xuc,WANGH,SHENPK,eta1.HighlyorderedPd        nanowirearraysaseffectiveelectrocatalystsforethanoloxidation      ofdirectalcoholfuelcells[J].AdvMater,2007,19(23):4256— 4259. [11] [12] [13] [14] [15] [16] [17]          — MACKIEwICZN,SURENDRANG,REMITAH,eta1.Su        pramoleeularself-assemblyofamphiphilesoncarbonnanotubes:        — aversatilestrategyfortheconstructionofCNT/metalnanohy      brids,applicationtoelectrocatalysis[J].JAmChemSoc,—  2008,130(26):8l108111.          GAOGY,GU0DJ,LIHL.E1ectr0catalyticoxidationof       — formaldehydeonpalladiumnanoparticlessupportedonmulti     wailedcarbonnanotubes[J].JPowerSources,2006,162(2):   10941098.       郝玉翠,康天放,刘桐.甲醛的铂微粒修饰玻碳电极伏安法测 — 定[J].分析测试学报,2008,27(1):6062.             WANGZ,ZHUZZ,LIHL.E1ectrocatalyticoxidationof   ——  —  formaldehydeonplatinumwelldispersedintosingle。wallcarbon     — nan0tube/po1yan|linecompositefilm口].AppliedSurfaceSci—  enee,2007,253(22):88118817.          VIILULLASHM。MATT0S-C0STAFI,NASCENTEPA      —  P,eta1.AnodicoxidationofformaldehydeonPtmodifiedSnOz      — — thinfilmelectrodespreparedbyasolgelmethod[J].Electro — —  chimActa,2004,49(2223):39093916.         — SANTOSMC.BULHOESL0S.Electrogravimetricinversti          gationofformaldehydeoxidationatPtelectrodesinacidicmedia — [J].EleetrochimActa,2004,49(12):18931901.         ZHANGJT,HUANGMH,MAHY,eta1.Highcatalytic        — activityofnanostructuredPdthinfilmselectrochemicallydeposi        —— tedonpolycrystaIlinePtandAusubstratestowardselectrooxi    dationofmethanol[J].ElectrochemistryCommunications,2007,—  9(6):l2981304.      [18]FUKUOKAA,AVAKIH,SAKAMOTOY,eta1.Palladium       nanowiresandnanoparticlesinmesoporoussilicatemplates[J].  —  InorgChimActa,2003,350:371378.        [19]FUKUOKAA,HIGAsHIM0T0N,SAKAMOTOY,eta1.           PreparationandcatalysisofPtandRhnanowiresandparticlesin   FsM一16[J].MicroporousMesoporousMater,2001,48:17l一 179.       [2O]SASAKIM,OSADAM,HIGsHIM0T0N,eta1.Templating        fabricationofplatinumnanoparticlesandnanowiresusingthe      — —   confinedmesoporouschannelsofFSM一16theirstructural         characterizati0nandcatalyticperformancesinwatergasshiftre   —— action[J].JMolCatalA:Chem,1999,141(13):223240.   —  —  [21]NARAYANANR,ELSAYEDMA.Shapedependentcatalytic       activityofplatinumnanoparticlesincolloidalsolution[J].Nano—  Lett,2004,4(7):13431348.        — [221WANGC,DAIMONH,LEEY,eta1.Synthesisofmonodis          persePtnanoeubesandtheirenhancedcatalysisforoxygenre      duetion[J].JAmChemSoc,2007,129(22):69746975.         — — [231ZHANGHM,zH0uwQ,DuYK,eta1.Onestepelectro        — cepositionofplatinumnanoflowersandtheirhighefficientcata     lyticactivityformethanoleletrooxidation[J].Electrochemistry—  Communications,2010,12(7):882885.      — — [24]DUAYK,XUAJZ,SHENM.Alkanethiolstabilizeddecahe      — dronofgoldnan0particles[J].ColloidsandSurfacesA:Physico    — —  chemicalandEngineeringAspects,2005,257258:535537.          — [25]ZHOUWQ,wANGcY,XUAJK,eta1.Enhancedelectro      — — catalyticperformanceforisopropanoloxidationonPd-Aunanop-       articlesdispersedonpoly(p-phenylene)preparedfrombiphenyl   — [J].MaterialsChemistryandPhysics,2010,123(23):390 395.       [26]BRUCEPG,SCROSATIB,TARASCONJM.Nanomaterials        forrechargeablelithiumbatteries[J].AngewChemIntEd,—  2008,47(16):29302946.        — [27]CHENGFY,TAOZL,LIANGJ,eta1.Templatedirected   —  — materialsforrechargeablelithiumionbatteries[J].ChemMa—  ter,2008,20(3):667681.        [28]PREMFS,LAURENCER,PATRICIAB,eta1.Synthesisof      ultrathinhexagonalpalladiumnanosheets[J].ChemMater,  2009,21:517O一5175.      — [29]GREGORIOFD,BISSONL,ARMAROLIT,eta1.Charac        terizationofwellfacetedpalladiumnanoparticlessupportedon      — — aluminabytransmissionelectronmicroscopyandFTIRspec      troscopyofCOadsorption[J].AppliedCatalysisA:General,— —  2009,352(12):5060.      —— [3o]BERHAULTG,BAUSACHM,BISSONL,eta1.Seedmedia       — tedsynthesisofPdnanocrystals:factorsinfluencingakineticor—      thermodynamiccontrolledgrowthregime[J].JPhysChemC,— 2007,111(16):59155925.       — [31]KUMARPSS,MANIVELA,ANANDANS,eta1.Sono     —  — chemicalsynthesisandcharacterizationofgold-rutheniumbime-     tallicnanoparticles[J].ColloidsandSurfacesA:Physicochem — —  EngAspeets,2010,356(13):140144.         超声诱导CTAB/SDS溶液中纳米Pd粒子的形貌控制及对甲醛的电催化氧化 61 [32] [33] 1,343 [353 [36] [37] [382 [39]             WANGWL,WANGYY,WANCC,eta1.Self-assemblyof         — Pdnanoparticlesindodecanolinsitugeneratedfromsodiumdo       — decylsulfateanditspotentialapplications口].ColloidsandSur    — —  facesA:PhysicochemEngAspects,2006,275(13):1116.             YUYC,ZHAOYX,HUANGT,etal_Microwave-assisted       synthesisofpalladiumnanocubesandnanobars[J].Materials —  ResearchBulletin,20l0,45(2):159164.           — XIAOCW,DINGH,SHENCM,eta1.Shape-controlledsyn        thesisofpalladiumnanorodsandtheirmagneticproperties[J].J  —  PhysChemC,2009,l13(31):1346613469.  —     ZHA0N,QIL.Lowtemperaturesynthesisofstar-shapedPbS      —  nanocrystalsinaqueoussolutionsofmixedcationic。anionicsur・。 — faetantsEJ].AdvMater,2006,18(3):359362.        王艳丽,谭德新,徐国财,等.超细纳米Pd粒子与聚乙烯吡咯     — 烷酮的相互作用[J].高等学校化学学报,2010,31(5):881 884.    王艳丽,谭德新,徐国财,等.不使用保护气氛和还原剂超声制   — 备纳米钯颗粒[J].材料研究学报,2007,21(3):329332.            — 王艳丽,谭德新,徐国财,等.超声无皂乳液原位合成PdP—       (MMAAMPS)复合微球及其表征[J].复合材料学报,2009,—  26(3):6772.         CHAKRABORTYH。SARKARM.Opticalspectroscopicand         — TEMstudiesofcatanionicmicellesofCTAB/SDSandtheirin   — teractionwithaNSAID[J].Langmuir,2004,20(9):3551 3558.       — [4O]SOOKYM,TAKAFUMIK,TOHRUS.CTAB-assistedsyn  —      thesisofsize-andshape・-controlledgoldnanopartielesinSDS  — aqueoussolution[J].MaterialsLetters,2009,63(23):2038 2040.        1,41]AVRAMOV-IVICML,ANASTASIJEV1CNA,ADZICRR.           — AstudyoftheoxidationofformaldehydeonAu(332)byrota    tingdisc-ringmethod[J].ElectroehimActa,1990,35(4):725~ 729.  —    [423BELTOwsKABRzEzINsKAM.Electrochemicaloxidationof      formaldehydeongoldandsilver[J].ElectrochimActa,1985,30—  (9):11931198.          [43]杨宏洲,邓友全.Au/PAni/GC电极的制备及对甲醛的电催化   氧化研究rJ].化学学报,2002,60(4):569~573.      基金项目:国家自然科学基金资助项目(51074007)    — 收稿日期:201卜04-15;修订日期:2011-1201         作者简介:王艳丽(1978一),女,博士研究生,副教授,主要从事纳米材          料的合成及环境催化的研究,联系地址:安徽理工大学材料科学与工程 — 学院(232001),Email:ylwangl998@163.corn           通讯作者:张明旭(1958一),男,博士,教授,联系地址:安徽理工大学校  — 党政办公室(232001),Email:mxzhang@aust.edu.en                                                   米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米柴米米米   (上接第55页) 参考文献           [1]张羊换,刘宗昌.65Mn圆锯片热处理工艺及力学性能的研究 — [J3.热加工工艺,1994,(6):335.         [23刘宗昌,张羊换,任慧平.65Mn钢CCT曲线及圆锯片淬火工艺 — [J].金属热处理,1994,(11):811.        [33李红英,耿进锋,龚美涛,等.65Mn钢奥氏体连续冷却转变曲线— (CCT图)[J].材料科学与艺,2005,13(3):302304.     1,43孙继兵,李国彬,李桂云,等.65Mn钢圆锯片基体的热处理[J]. — 金属热处理,1999,(11):1719.                 [5]吴伟志,王小辉.金刚石锯片基体的热处理工艺[J].石材,—  2008,(4):3739.          1-63苑少强,王春,梁国俐,等.回火温度对冶金锯片用钢65Mn组   — 织及性能的影响I-J].机械设计与制造,2010,(4):123125.         [73李炜新.冷却速率对65Mn钢过冷奥氏体组织转变的影响[刀. — 材料热处理技术,2008,(5):7678.         [83余万华,徐绿婷,张永军.65Mn钢连续冷却转变特性的试验研 — 究[J].金属热处理,2O10,35(1):4750.         [9]陈景浒,揭晓华,毛新平.65Mn钢圆锯片淬火硬度不均的原因 — 分析[J].金属热处理,2010,35(12):124126.        [1O3隋培玲.65Mn圆锯片热处理变形的控制[J].重型汽车,2007,—  (5):l112.        El1]田乃媛.薄板坯连铸连轧[M].2版.北京:冶金工业出版社, —  2004.1922.         [12]黄刚,焦国华,温德智,等.薄板坯连铸连轧65Mn钢的热轧组织  — 与力学性能[J].材料工程,2010,(8):7277.        [13]黄刚,温德智,焦国华,等.薄板坯连铸连轧30CrMo钢的热轧 — 组织与力学性能[J].材料热处理学报,2011,(6):109113.               [14]康煜平.金属固态相变及应用[M].北京:化学工业出版社,   2007.97~98.       [15]HONC,-SEOKYANG,BHADESHIAHKDH.Austenite    —  — grainsizeandthemartensitestarttemperature1-J].ScriptaMa—  terialia,2009,60:493495.    “       基金项目:湖南省重大科技专项CSP工艺生产高强度钢的研究与示”                  范资助项目(2006GK4021);教育部新世纪优秀人才支持计划                  (NCET050680);湖北省自然科学基金计划青年杰出人才项目   (2006ABB037);湖北省教育厅国际合作项目资助(200711001)  —  — 收稿日期:2011-0611;修订日期:2011-1217     — 作者简介:黄刚(1977一),男,博士生,Email:huanggangwhu@yahoo.  com.cn       通讯作者:吴开明(1966一),男,博士,教授,博士生导师,主要从事钢铁        材料相变、组织控制与焊接性研究,联系地址:湖北省武汉市青山区和          平大道947号武汉科技大学8信箱(430081),E-mail:wukaiming@  wust.edu.cn,wukaiming2000@yahoo.corn
庸梦人
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