成型温度对多孔SiC陶瓷性能的影响.pdf

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成型温度对多孔SiC陶瓷性能的影响1 成型温度对多孔SiC陶瓷性能的影响2 成型温度对多孔SiC陶瓷性能的影响3 成型温度对多孔SiC陶瓷性能的影响4
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 58   材料工程/2011年5期   成型温度对多子LSiC陶瓷性能的影响         EffectsofMoldingTemperatureonPropertiesof   PorousSiCCeramics杨        阳,赵宏生,刘中国,张凯红,李自强         (清华大学核能与新能源技术研究院,北京100084)  — — YANGYang,ZHA0Hongsheng,LIUZhongguo, —   ZHANGKaihong,LIZiqiang       (InstituteofNuclearandNewEnergyTechnology,   TsinghuaUniversity,Beijing100084,China)            摘要:以包混工艺合成了核一壳结构的先驱体粉体,并引入少量A1O,SiO和Y0。作为复合添加剂,通过模压成型、炭              化和烧结工艺制备了多孔碳化硅陶瓷;研究了成型温度对样品的孔隙率、密度、热膨胀系数、抗弯强度和热震性能的影       响。结果表明:成型温度对多孔碳化硅陶瓷的孔隙率、密度、抗弯强度及热震性能均产生了显著影响,对热膨胀系数影响  ℃      较小。在8O成型的多孔碳化硅陶瓷综合性能较佳,过低的成型温度使包覆在核壳结构先驱体粉体外层的钡酚醛树脂      不能充分流动,使最终多孔碳化硅陶瓷样品结构松散、强度降低;而过高的成型温度使钡酚醛树脂过分流动,对添加剂粉    体形成包覆再经过炭化后阻碍了添加粉体的充分接触,未能起到烧结助剂的作用。      关键词:碳化硅;多孔陶瓷;成型温度;包混工艺;复合添加  中图分类号:TQ174  文献标识码:A  — 文章编号:100卜4381(2011)05005804 —          Abstract:Thecoreshellstructureprecursorpowdersweresynthesizedthroughcoatmixprocess,and                  asmallamountofA12O3,SiO2andY2O3compositeadditiveswasadded.Aseriesofporoussilicon           carbideceramicswereproducedaftermolding,carbonizationandsintering.Theporosity,density,             thermalexpansioncoefficient,bendingstrengthandthermalshockresistanceofporoussiliconcarbide                — ceramicswereanalyzed.Theresultsshowthattheporoussiliconcarbideceramicwithmoldingtem ℃                 perature8Opossessesbestgeneralperformance.Whenthemoldingtemperatureisverylow,the      —        bariumphenolicresincoatedoverthecoreshellstructureprecursorpowderscannotflowadequately,                  leadingaloosestructureandlowerstrengthforthefinalporoussiliconcarbideceramic.Whilethe               phenolicresinflowstoomuchwithexcessivehighmoldingtemperature,someofcompositeadditives                 arecoatedbyphenolicresinandcannottoucheachotheradequately,therebytheeffectofcomposite   additiveiSweaken.         — Keywords:siliconcarbide;porousceramic;moldingtemperature;coatmixprocess;compositeaddi t;ve           多孔碳化硅陶瓷是一种新型功能材料,因其具有       通透性好、密度低、比表面积大及耐高温、耐磨损、化学              性质稳定等优良性能,兼具多孔陶瓷和碳化硅材料的            优点,可广泛应用于化工、能源、环保、生物、军工等多             个领域。其中一个重要应用就是流体过滤,尤其被认            为是用作柴油机尾气过滤器的最佳候选材料之一l_】]。         多孔碳化硅陶瓷的制备方法较多,如氧化黏结法L2]、燃             烧合成法、聚碳硅烷转化法、碳热反应法、化学气相浸          “    渍与反应法、溶胶凝胶/碳热还原法_3等。包混/复             合添加工艺l5将包混工艺和添加复合烧结助剂相结           合,具有包混工艺的工艺简单、节能、高效、工艺可控和                环境相容性好等优点,且通过添加A1O。一SiO一YO。         复合助剂促进了陶瓷中力学性能更好的莫来石相的产              生,并使碳化硅的晶粒细化、热震性能更高,在实际应     用方面有着很好的前景。            模压成型是包混/复合添加制备多孔碳化硅陶瓷             工艺中的重要步骤之一,而由于用于成型的先驱体粉 体具有硅一酚醛核壳结构,因此成型温度直接影响最终         多孔碳化硅制品的性能。本工作研究了成型温度对包         混/复合添加工艺制备多孔SiC陶瓷性能的影响。           成型温度对多孑LSiC陶瓷性能的影响 59    1实验   1.1样品制备            将硅源丁业级硅粉、碳源和黏结剂钡酚醛树脂             (表1)以及溶剂化学纯乙醇混合,经过热处理和老化              后制备成核壳结构的先驱体粉体。添加剂分别为化          学纯中性Al(),粒径100~200目;化学纯Y。();分       析纯SiO。。添加质量比为先驱体粉体:Al10。:SiO!      :Y0。一100:3:1:0.71。将先驱体粉体和添加剂                 混合均匀后进行压力成型,成型温度分别为60,80,℃           100,12O.成型压力为10MPa,保温时间为30min。             然后在600~1000o(、下的氩气气氛中进行炭化,升温 ℃速率为0.3~3/r      ain,保温1~4h。最后进行高温真         ℃     空烧结,升温速率为5~10/rain,烧结温度为℃    1650,保温2h。          表l钡酚醛树脂主要特征          Table1Themainfeaturesofbariumphenolicresin  1.2性能表征               多孑L碳化硅陶瓷样品的表面形貌采用S一3000N           型扫捕电镜进行观察。用AutoporeIV9510型压汞          仪测定样品的孔隙率。用DII402C型热膨胀仪测定             样品的线膨胀系数,并采用排水法测定多孑L碳化硅陶   瓷的密度。              用金刚石平面磨床将待测样品加工成3mm× 4mm×         40ram的样品,利用ZWICKZ005万能材料试                    验机对样品进行三点弯曲抗弯强度测定,跨距为     ℃    30mm。在空气中加热样品至800后冷却至室温,冷           却介质为空气。重复热震3O次,并用热震后的抗弯强      度损失率表征材料的热震性能:   77一   二×  100 (1) n              式中:刁为热震性能为热震前抗弯强度为热震  后抗弯强度。    2结果与讨论        ℃ 核一壳结构先驱体粉体表面的钡酚醛树脂在60       以下是一层较为坚硬的包覆层,几乎没有流动性;60 ̄C           以上时树脂发生软化,产生流动性,成型温度越高.钡       酚醛树脂的流动性也就越好,利于低压成型,得到的素        坯有一定的强度。而钡酚醛树脂的流动对成型素坯的          内部成分结构,以及添加剂粉体在素坯中的状态造成        影响,最终影响了多孔碳化硅陶瓷的性能。   2.1孔隙率的影响      图l为不同成型温度下多孔碳化硅陶瓷样品的孔            隙率变化。可以看出,随成型温度的提高多孔碳化硅         陶瓷的孑L隙率逐渐降低,这是由于高温使钡酚醛树脂      ℃   流动对孔隙的填补造成的。并且在8O之前,孔隙率           的降低不明显,温度越高变化越明显。图2是不同成              型温度下多孑L碳化硅陶瓷样品的SEM照片,从图2  ℃ ℃         可明显看出6O和80成型温度的样品表面孔洞多 ℃     ℃ ℃  于100,120成型温度的样品,而1oo和120成型     温度的样品则较为致密。     Moldingtemperature/:            罔1成型温度对样品L隙率的影响        Fig.1Porosityofporoussiliconcarbideceramics    moldedatdifferenttemperatures   2.2密度的影响       成型温度对多孔碳化硅陶瓷样品的密度影响如图             3所示。曲线显示密度随成型温度的提高而增大。这      与2.1中孔隙率的变化相对应。但样品的密度变化趋            势与孔隙率变化趋势有所不同.在较低成型温度下样         品的密度增加相对较快,而较高成型温度下样品的密    度增加则有所变缓。      2.3抗弯强度与热震性能的影响        不同成型温度下多孔碳化硅陶瓷样品的热震前后            三点抗弯强度如表2所示。从表2数据可以看出.成  ℃        型温度为60的多孑L碳化硅陶瓷样品抗弯强度最低,           这可以归冈于其较高的孔隙率和较低的密度,表明该            样品的结构较为松散。进一步分析表明,较低的成型          温度使钡酚醛树脂流动不充分,在同样的成型压力下                    先驱体粉体之间未能紧密黏结。当成型温度高于℃           8O时,过分流动的钡酚醛树脂可能包覆了作为烧结         助剂加入的AlO,SiO和Y:()。粉体,再经过炭化后            使得添加剂颗粒不能充分接触和反应,反而成为了陶  成型温度对多孔SiC陶瓷性能的影响 61               表3不同成型温度样品的线膨胀系数(单位:×     10K)        Table3Fhermalexpansioncoefficientofporous      siliconcarbideceramicswithdifferentmolding   temperatures(unit:×      10K)         能最佳相符。总的来说成型温度对多孔碳化硅陶瓷的   热膨胀系数影响不大。   3结论     (1)模压成型温度是包混复合添加制备多孑L碳化         硅陶瓷工艺中的重要参数之一。成型温度对多孔碳化           硅陶瓷的孔隙率、密度、抗弯强度、热震性能和热膨胀     系数产生不同程度的影响。           (2)过高和过低的成型温度分别造成了钡酚醛树             脂的流动性过于充分和不够充分,进而减弱了复合添    ℃      加剂的作用,成型温度为80时获得的多孔碳化硅陶   瓷综合性能较佳。   参考文献      1]魏雄武,杜传进.柴油机微粒捕集器关键技术发展现状与分析      [J].柴油机设计与制造.2005.14(4):172175.           2]SHEJH。YANGJF,NA()KIK.ela1.Highstrengthporoussilicon    —    carbideceramicsbyanoxidationbondingtechnique[J].Journalofthe          Es]章林.曲选辉.SiC多孔陶瓷的研究进展[J].粉末冶金技术,  ● 2007,25(2):13914.         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