电子封装用氰酸酯复合材料的研究.pdf

电子封装用氰酸酯复合材料的研究６３电子封装用氰酸酯复合材料的研究ＮｏｖｅｌＣｙａｎａｔｅＥｓｔｅｒＲｅｓｉｎＣｏｍｐｏｓｉｔｅｓｆｏｒＭｉｃｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃａｌＰａｃｋａｇｉｎｇ薛洁，叶菊华，管清宝，刘萍。，梁国正。（１苏州大学医学部药学院药理学系，江苏苏州２１５１２３；２苏州大学材料科学与工程系，江苏苏州２１５１２３）———ＸＵＥＪｉｅ，ＹＥＪｕｈｕａ。，ＧＵＡＮＱｉｎｇｂａｏ，ＬＩＵＰｉｎｇ，ＬＩＡＮＧＧｕｏｚｈｅｎｇ（１ＤｅｐａｒｔｍｅｎｔｏｆＰｈａｒｍａｃｏｌｏｇｙ，ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＰｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌＳｃｉｅｎｃｅ，ＳｏｏｃｈｏｗＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｓｕｚｈｏｕ２１５１２３，Ｊｉａｎｇｓｕ，Ｃｈｉｎａ；２ＤｅｐａｒｔｍｅｎｔｏｆＭａｔｅｒｉａｌｓＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，ＳｏｏｃｈｏｗＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｓｕｚｈｏｕ２１５１２３，Ｊｉａｎｇｓｕ，Ｃｈｉｎａ）摘要：采用氮化铝（Ａ１Ｎ）和纳米氮化铝（ｎ－Ａ１Ｎ）、二氧化硅（ＳｉＯｚ）以及经过硅烷偶联剂（ＫＨ５６０）处理的Ａ１Ｎ和ＳｉＯ２与—氰酸酯（ｃＥ）树脂共混，设计制备了ＡｌＮ／ｃＥ，ｎ＿Ａ１Ｎ／ＣＥ，Ａ１ＮＳｉＯ／ＣＥ和Ａ１Ｎ（ＫＨ５６０）一ＳｉＯ（ＫＨ５６０）／ＣＥ复合材料。研究了填料的种类、粒径、含量和表面性质对复合材料导热性能、介电性能的影响。结果表明：填料对复合材料的导热性能有显著影响，用ｎ＿Ａ１Ｎ和Ａ１Ｎ混合填充ＣＥ，不同粒径的Ａ１Ｎ可以形成紧密堆砌而提高热导率。高含量的Ａ１Ｎ添加到ＣＥ中会提高复合材料的介电常数，但将ＳｉＯ部分取代Ａ１Ｎ，能减少介电常数的增加量。关键词：氰酸酯；氮化铝；导热；复合材料—ｄｏｉ：１０．３９６９／ｊ．ｉｓｓｎ．１００１４３８１．２０１３．０４．０１２中图分类号：ＴＱ３２２．４文献标识码：Ａ——文章编号：１００１－４３８１（２０１３）０４００６３０５——Ａｂｓｔｒａｅｔ：ＴｈｒｅｅｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｂａｓｅｄｏｎＣＥｒｅｓｉｎ，ａｌｕｍｉｎｕｍｎｉｔｒｉｄｅ（ＡＩＮ），ｎａｎｏＡｌＮ（ｎＡ１Ｎ）ａｎｄｓｉｌｉｃｏｎｄｉｏｘｉｄｅ（ＳｉＯ２），ａｎｄｓｉｌａｎｅｃｏｕｐｌｉｎｇａｇｅｎｔ（ＫＨ５６０）ｍｏｄｉｆｉｅｄＡｌＮａｎｄＳｉＯ２，ｃｏｄｅｄａｓＡ１Ｎ／ＣＥ，———ｎＡ１Ｎ／ＣＥ，Ａ１ＮＳｉＯ２／ＣＥａｎｄＡｌＮ（ＫＨ５６０）一ＳｉＯ２（ＫＨ５６０）／ＣＥｃｏｍｐｏｓｉｔｅ，ｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅｌｙ，ｗｅｒｅｐｒｅ—ｐａｒｅｄ．Ｔｈｅｉｎｆｌｕｅｎｃｅｓｏｆｔｈｅｓｏｒｔ，ｓｉｚｅａｎｄｓｕｒｆａｃｅｎａｔｕｒｅｏｆｆｉｌｌｅｒｓｏｎｔｈｅｔｈｅｒｍａｌｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙａｎｄｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｗｅｒｅｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄｉｎｄｅｔａｉｌ．Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｔｈａｔｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆｆｉｌｌｅｒｓ—ｈａｖｅｇｒｅａｔｉｎｆｌｕｅｎｃｅｏｎｔｈｅｔｈｅｒｍａｌｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙｏｆｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ．ＷｈｅｎＣＥｒｅｓｉｎｗａｓｆｉｌｌｅｄｂｙｎＡｌＮａｎｄＡ１Ｎ。ｔｈｅｒｅｓｕｌｔａｎｔｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｉｎｃｒｅａｓｅｄｔｈｅｒｍａｌｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙｄｕｅｔｏｔｈｅｃｌｏｓｅａｒｒａｎｇｅｍｅｎｔ．Ｔｈｅ—ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｉｔｈａｈｉｇｈｅｒｃｏｎｔｅｎｔｏｆＡｌＮｈａｄｈｉｇｈｅｒｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｃｏｎｓｔａｎｔ．ＢｕｔｗｈｅｎＳｉＯ２ｗａｓｕｓｅｄｔｏｒｅｐｌａｃｅＡｌＮ。ｔｈｅｉｎｃｒｅａｓｅｍｅｎｔｏｆｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｃｏｎｓｔａｎｔｗａｓｒｅｄｕｃｅｄ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｃｙａｎａｔｅｅｓｔｅｒ；ａｌｕｍｉｎｕｍｎｉｔｒｉｄｅ；ｔｈｅｒｍａｌｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙ；ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ电子封装技术是将构成电子回路的半导体元件、电子器件组合成电子设备的综合技术口］。目前电子封装技术正朝着高密度、高频、高速方向发展。为了满足微电子工业，尤其是高性能微电子产品的发展需要，电子封装材料必须具备更高更多的性能，包括高导热性、低介电常数（ｅ）和介电损耗（ｔａ时）、优良的热稳定性和力学性能。现有的电子封装材料主要是环氧树脂（ＥＰ）＿２。］，然而，它已经不再能满足高性能电子封装的要求。氰酸酯树脂（ＣｙａｎａｔｅＥｓｔｅｒ，ＣＥ）是高性能热固性树脂，具备突出的综合性能，特别是优异的介电性能，表现为在宽频和较大温度范围内低的介电常数和介电损耗角正切值［４］。此外，它也具有优良的耐热性、力学性能和工艺性。ＣＥ被视为制备电子封装材料最具竞争力的树脂。但是，ＣＥ树脂的导热性能比较差，这限制了它作为高性能电子封装材料的应用范围。然而，对电子封装材料来说，ＣＥ的导热系数太低。科研人员开始研究提高材料导热性能的方法，其中，设计由高导热的无机填料填充高分子材料被视为最经济有效的方法。氮化铝（Ａ１Ｎ）是一种高导热填料＿１引，有很多研究者用ＡｌＮ或相似的陶瓷来制备高导热材料，如Ａ１Ｎ／ＰＩ，ＡｌＮ／ＥＰ复合材料等。研究结果表明，这些复合材料虽然具有良好的导热性能，但介电常数ｅ高，限制了其在高性能电子封装产品中的应用。本工作研制了Ａ１Ｎ和二氧化硅（ＳｉＯ）填充的ＣＥ树脂电子封装材料，讨论了影响复合材料结构与性能的主要因素，以期阐明ＣＥ基电子封装材料结构与性６４材料工程／２０１３年４期能之间的规律，获得新型电子封装用ＣＥ基复合材料。１实验１．１原料双酚Ａ型氰酸酯树脂单体（ＣＥ），工业品，浙江盛大化学化工有限公司；氮化铝（Ａ１Ｎ，粒径４ｔＬｍ），工业—品，安徽省合肥健坤化工有限公司；氮化铝（ｎＡ１Ｎ，纳米级），合肥开尔纳米有限公司；二氧化硅（ＳｉＯ。，粒径４ｕ１ＴＩ），广州市从化中川石英砂厂；硅烷偶联剂（ＫＨ５６０），工业品，南京曙光化工集团有限公司。１．２复合材料的制备填料的表面处理：先将填料分散在ＫＨ５６０的乙℃醇水溶液中，３５水浴下充分搅拌，经过抽滤、干燥、粉碎、过筛、封存。经过表面处理的ＳｉＯ和Ａ１Ｎ分别记为Ｓｉ０２（ＫＨ５６Ｏ）和Ａ１Ｎ（ＫＨ５６Ｏ）。Ａ１Ｎ／ＣＥ复合材料的制备：按配方（表１）将一定℃质量的ＣＥ固体粉末加热到１５０，保温搅拌直至得到澄清的液体。然后，在恒定的温度下将Ａ１Ｎ加入到熔融的ＣＥ中形成混合物，保温４０ｍｉｎ。将所得的混合物倒入预热的金属模具中。而后将模具置于平板硫化℃℃机上，按照１７０／１ｈ＋２００／２ｈ固化，压制压力为１０ＭＰａ。固化结束后，将复合材料自然冷却、脱模，烘℃箱中于２２０后处理４ｈ，最终得到ＣＥ复合材料，记为Ａ１Ｎｚ／ＣＥ，其中ｚ为ＡｌＮ的质量分数。表１ＡＩＮ／ＣＥ复合材料的配方Ｔａｂｌｅ１ＦｏｒｍｕｌａｔｉｏｎｓｏｆＡ１Ｎ／ＣＥｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ—混合粒径ｎＡｌＮ／ＣＥ复合材料的制备：将一定质℃量的ＣＥ固体粉末加热到１５０，保温搅拌直到得到澄清的液体。然后，在恒定的温度下将一定量的ｎ－ＡＩＮ和Ａ１Ｎ（总填料体积分数为１３．４）加入到熔融的ＣＥ中形成混合物，保温４０ｍｉｎ，然后模压、冷却、脱模、后处理。模压和后处理方法同Ａ１Ｎ／ＣＥ复合材料，所得——复合材料记为ｎＡ１Ｎｖ／ＣＥ，其中为ｎＡ１Ｎ的体积分—数。表２是混合粒径ｎＡ１Ｎ／ＣＥ复合材料的配方。表２混合粒径ｎ－ＡＩＮ／ＣＥ复合材料的配方Ｔａｂｌｅ２Ｆｏｒｍｕｌａｔｉｏｎｓｏｆｎ＿Ａ１Ｎ／ＣＥｉｔｈｄｉｆｆｅｒｅｎｔｓｉｚｅｓｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ—ＡｌＮＳｉＯ／ＣＥ的制备：以ＡｌＮ和０为混合填料，ＣＥ为基体制备了三元复合材料，其制备过程与制备ＡｌＮ／ｃＥ复合材料一样，但此时的填料是以一定比例的Ａ１Ｎ和ＳｉＯ。组成的复合填料，并且填料包括Ａ１Ｎ，ＳｉＯ２，ＡｌＮ（ＫＨ５６０）和ＳｉＯ２（ＫＨ５６Ｏ）。未经过—表面处理的ＣＥ复合材料标记为Ａ１ＮＳｉＯｙ／ＣＥ，其中Ｙ为ＡｌＮ与ＳｉＯ的质量之和占总质量的比例。相应地，填料经过表面处理的ＣＥ复合材料标记为ＡｌＮ（ＫＨ５６０）一ＳｉＯ２（ＫＨ５６０）ｙ／ＣＥ。表３是三元复合材料的配方。表３ＡＩＮ－ＳｉＯ：／ＣＥ复合材料的配方—Ｔａｂｌｅ３ＦｏｒｍｕｌａｔｉｏｎｓｏｆＡ１ＮＳｉＯ２／ＣＥｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓＡ１Ｎ－Ｓｉ０２１５／ＣＥ８５—ＡｌＮＳｉ０２３０／ＣＥ７０—ＡｌＮＳｉＯｚ５０／ＣＥ５０—ＡｌＮＳｉＯ，６Ｏ／ＣＥ４０—ＡｌＮＳｉＯ２７Ｏ／ＣＥ３０Ａ１Ｎ（ＫＨ５６０）Ｓｉｏｚ（ＫＨ５６Ｏ）１５／ＣＥ８５ＡｌＮ（ＫＨ５６０）一ＳｉＯ２（ＫＨ５６０）３Ｏ／ＣＥ７０Ａ１Ｎ（ＫＨ５６０）一Ｓｉ０２（ＫＨ５６０）５０／ＣＥ５０ＡｌＮ（ＫＨ５６Ｏ）一Ｓｉ０２（ＫＨ５６０）６０／ＣＥ４０ＡｌＮ（ＫＨ５６０）一ＳｉＯ２（ＫＨ５６０）７０／ＣＥ３０１．３分析测试凝胶时间：采用铁板法。温度以铁板上凹面温度为准，以试样刚熔融时为计时起点，试样刚好拉不出丝为计时终点。—导热性能：用ＤＲＰＩＩ型导热系数测试仪测试材料的导热系数。将试样裁成正方形样品，并将上下表面用砂纸打磨光滑。介电性能：将材料加工成直径为（１０±１）ｍｍ的标准试样，并量取每个试样的厚度，使用Ｎｏｖｏｃｏｎｔｒｏｌ电子封装用氰酸酯复合材料的研究６５Ｃｏｎｃｅｐｔ８０型宽频介电频谱仪测试室温下在１０～１０Ｈｚ频率范围内试样的￡和ｔａｎ３。２结果与讨论２．Ｉ填料对氰酸酯树脂体系固化行为的影响图１是不同填料体积分数（０～３０％）下，—℃ｎＡｌＮ／ＣＥ与ＡｌＮ／ＣＥ凝胶时间的比较（１５Ｏ）。可—以看出，无论ｎＡ１Ｎ还是ＡｌＮ均能显著降低树脂的凝—胶时间，而且在相同填料含量下，ｎＡｌＮ／ＣＥ的凝胶时间远低于ＡｌＮ／ＣＥ。前者的凝胶时间约为后者的４Ｏ，这是因为ｎ－ＡｌＮ的粒子半径比较小，比表面积大，粒子表面缺陷多，活性相对较大，对ＣＥ的凝胶有——显著的促进作用。随着ｎＡ１Ｎ含量的进一步增加，ｎＡｌＮ对树脂凝胶的促进效果进一步增强。Ｖｏｌｕｍｅｆｒａｃｔｉｏｎｏｆｆｉｌｌｅｒｓ／％图１ｎ－ＡＩＮ／ＣＥ与Ａ１Ｎ／ＣＥ体系的凝胶时间与填料含量的关系曲线（１５０＂Ｃ）Ｆｉｇ．１Ｔｈｅｇｅｌｔｉｍｅａｓａｆｕｎｃｔｉｏｎｏｆｆｉｌｌｅｒｃｏｎｔｅｎｔ℃—ａｔ１５０ｆｏｒｎＡ１Ｎ／ＣＥａｎｄＡ１Ｎ／ＣＥｓｙｓｔｅｍ—图２是Ａ１Ｎ３０／ＣＥ和ｎＡＩＮ３０／ＣＥ在不同温度下的凝胶时间，可以看出，随着温度的增加，各体系的凝—胶时间明显缩短。而在相同温度下，ｎＡ１Ｎ３Ｏ／ＣＥ的℃凝胶时间要远低于Ａ１Ｎ３０／ＣＥ，当温度为１７Ｏ时，前—者约为后者的六分之一。这也说明了ｎＡＩＮ对ＣＥ固化Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ／Ｔ：图２ｎ－ＡＩＮ３０／ＣＥ与Ａ１Ｎ３０／ＣＥ体系的凝胶时间一温度曲线—Ｆｉｇ．２ＴｈｅｇｅｌｔｉｍｅｏｆｎＡ１Ｎ３０／ＣＥａｎｄＡＩＮ３Ｏ／ＣＥｓｙｓｔｅｍａｓａｆｕｎｃｔｉｏｎｏｆｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ的催化作用要高于ＡｌＮ。２．２填料对ＡＩＮ／ＣＥ复合材料导热性能的影响—将ｎＡ１Ｎ和ＡｌＮ以不同的配比添加到熔融ＣＥ中，通过与制备ＡｌＮ／ＣＥ复合材料相似的制备工艺，并保持总填料体积分数（１３．４％）不变，得到了混合粒—径的ｎＡ１Ｎ／ＣＥ复合材料。图３给出了混合粒径的——ｎＡｌＮ／ＣＥ复合材料的导热系数。可以发现，ｎＡ１Ｎ体积分数为６．７％时，复合材料的值符合加和定律。—而ｎＡ１Ｎ体积分数为３．３５时，复合材料的值远高——于ｎＡｌＮ１３．４／ＣＥ和ｎＡ１Ｎ０／ＣＥ的值。这是因为—ｎＡ１Ｎ粒径很小，易于充满填料间的空隙，使填料之间的堆砌更加紧密，从而减少了复合材料的热阻，有利于“形成良好的导热网络［】孔］，热流更容易从高导热的—ＡｌＮ填料上通过。而当ｎＡｌＮ体积分数为３．３５时，填料之间的堆砌最为紧密，所以，此时复合材料的值高于加和定律得出的值。，晕≥—图３微纳混合粒径ｎＡ１Ｎ／ＣＥ复合材料的导热系数Ｆｉｇ．３Ｄｅｐｅｎｄｅｎｃｅｏｆｔｈｅｒｍａｌｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙｏｆ—ｎＡ１Ｎ／ＣＥｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｏｎｔｈｅｖｏｌｕｍｅｆｒａｃｔｉｏｎｏｆｎ－ＡｌＮ２．３氰酸酯树脂基复合材料的介电性能介电性能是电子封装材料最重要的性能指标之一。聚合物在外场（电、力、温度等）作用下，可以产生极化现象。在外电场作用下，由于分子极化将引起电能的贮存和损耗，对基体而言，低介电常数和低介电损耗角正切值是高性能电子封装材料必备的关键性能。２．３．１填料对复合材料介电常数的影响图４给出了三种复合材料的ｅ与填料体积分数之①间的关系。可以看出：所有复合材料的ｅ随着填料含量的增加明显增加，这是因为无论是ＡｌＮ还是②ＳｉＯ，它们的ｅ均高于ＣＥ基体的￡值；在整个填料含量变化的范围内，当三种复合材料的填料体积分数相同时，Ａ１Ｎ／ＣＥ复合材料的ｅ要比其他两种三元复合材料的ｅ高。假设复合材料具有相同的填料含量，则Ａ１Ｎ在三元复合材料中的含量低于在二元复合材≈料中的含量。由于Ａ１Ｎ的ｅ（ｅ８．８）要比ＳｉＯｚ的誊Ａ１芑ＴＩＩｌｏ￡一ｌＢ暑．Ｉ当宣骞暑Ｉ１Ｉ９ｒ、６６材料工程／２０１３年４期≈￡（ｅ４．２）高得多，所以三元复合材料的￡低于二元复③合材料的ｅ值；两种三元复合材料的￡的高低都与填料的含量有关。即当填料体积分数在３Ｏ以下时，—ＡｌＮ（ＫＨ５６０）一ＳｉＯ２（ＫＨ５６０）／ＣＥ的ｅ略高于Ａ１ＮＳｉＯ／ＣＥ复合材料的ｅ相应值，而当填料体积分数高于３０％时，前者明显低于后者。填料的表面处理有助于减少复合材料的极化，从而减少复合材料的ｅ，这种作用在填料含量较高的时候较为明显。图４复合材料的介电常数与填料含量的关系曲线Ｆｉｇ．４Ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｃｏｎｓｔａｎｔｏｆｔｈｅｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｉｔｈｄｉｆｆｅｒｅｎｔｆｉｌｌｅｒｃｏｎｔｅｎｔｓ２．３．２填料对复合材料介电损耗的影响图５（ａ）为Ａ１Ｎ－ＳｉＯ／ＣＥ复合材料在不同频率下．皂．０蓉专罟否Ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ／Ｈｚ图５复合材料在不同频率下的介电损耗—（ａ）Ａ１ＮＳｉＯｚ／ｃＥ；（ｂ）Ａ１Ｎ（ＫＨ５６０）一ＳｉＯ２（ＫＨ５６０）／ＣＥＦｉｇ．５Ｄｅｐｅｎｄｅｎｃｅｏｆｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｌｏｓｓｏｎｆｒｅｑｕｅｎｃｅ—（ａ）ＡＩＮＳｉＯｚ／ＣＥ；（ｂ）Ａ１Ｎ（ＫＨ５６０）一ＳｉＯ２（ＫＨ５６０）／ＣＥ的介电损耗曲线。可以看出，所有Ａ１Ｎ一Ｏ／ＣＥ复合材料均保持低的介电损耗（在１Ｏ数量级），并保持相对稳定，这有利于减少信号在传输过程中的衰减。同时还可以发—现，随着Ａ１Ｎ和Ｓｉｏ２含量的不断增加，Ａ１ＮＳｉＯ／ＣＥ复合材料的介电损耗也不断下降。这种变化并不难以理解，通过一般的加和法则可以解释。ＡｌＮ和ＳｉＯ。的—介电损耗要远低于ＣＥ树脂，所以ＡｌＮＳｉＯ。／ＣＥ复合材料的介电损耗会低于ＣＥ树脂，并且随着填料含量的不断增加而下降。图５（ｂ）是ＡｌＮ（ＫＨ５６０）－ＳｉＯ（ＫＨ５６Ｏ）／ＣＥ复合材料在不同频率下的介电损耗曲线，复合材料介电损耗与填料含量的关系表现出与图５（ａ）相同的规律。为了探究填料经过表面改性之后对复合材料介电损耗的影响，选取各配方在１．０Ｍ下的介电损耗进行比较，并绘制了散点图（图６）。可以看出当填料含量—相同时，ＡｌＮＳｉＯ。／ＣＥ复合材料的介电损耗与Ａ１Ｎ（ＫＨ５６０）一ＳｉＯｚ（ＫＨ５６０）／ＣＥ相近，说明填料表面改性对复合材料介电损耗的影响不明显。莒‘吾岩—图６Ａ１ＮＳｉＯ２／ＣＥ和Ａ１Ｎ（ＫＨ５６０）一ＳｉＯ２（ＫＨ５６０）／ＣＥ复合材料１ＭＨｚ下的介电损耗与填料含量的关系曲线—Ｆｉｇ．６ＤｅｐｅｎｄｅｎｃｅｏｆｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｌｏｓｓｏｆＡ１ＮｓｉＯ２／ＣＥａｎｄＡ１Ｎ（ＫＨ５６０）一ＳｉＯｚ（ＫＨ５６０）／ＣＥｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓａｔ１ＭＨｚｏｎｔｈｅｆｉｌｌｅｒｃｏｎｔｅｎｔ３结论（１）随着Ａ１Ｎ含量的增加，Ａ１Ｎ／ＣＥ的凝胶时间不断降低。与Ａ１Ｎ相比，ｎ－Ａ１Ｎ对ＣＥ固化的促进作用更为明显。—（２）用ｎＡ１Ｎ和Ａ１Ｎ混合填充ＣＥ，不同粒径的Ａ１Ｎ可以形成紧密堆砌而提高热导率。（３）ＣＥ基复合材料的介电常数ｅ随着填料含量的—增加而升高。在相同填料含量下，Ａ１ＮＳｉＯ／ＣＥ复合—材料的￡要比Ａ１Ｎ／ＣＥ复合材料的ｅ低。Ａ１ＮＳｉＯ。／‘—吼ｓｕ）。０扫００＿２电子封装用氰酸酯复合材料的研究６７ＣＥ复合材料的介电损耗依赖于填料的含量，随着填—料含量的增加，Ａ１ＮＳｉＯ／ＣＥ复合材料的介电损耗不断降低，但是填料的表面处理对复合材料的介电损耗影响并不明显。参考文献［１］祝大同．覆铜板用新型材料的发展（一）［Ｊ］．印制电路信息，—２００１，（１２）：７１１．［２］王严杰，张续柱，肖忠良，等．高频低介电常数改性环氧树脂覆—铜板的研制［Ｊ］．工程塑料应用，２００２，３０（４）：３５３７．——ｗＡＮＧＹａｎ－ｊｉｅ，ＺＨＡＮＧＸｕｚｈｕ，ＸＩＡＯＺｈｏｎｇ－ｌｉａｎｇ，ｅｔａ１．ＤｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｏｆｃｏｐｐｅｒｃｌａｄｂａｓｅｄＯｒｌｍｏｄｉｆｉｅｄｅｐｏｘｙｒｅｓｉｎｉｔｈｈｉｇｈｆｒｅｑｕｅｎｃｙａｎｄｌｏｗｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｃｏｎｓｔａｎｔ［Ｊ］．ＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇＰｌａｓｔｉｃｓ—Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ，２００２，３０（４）：３５３７．Ｆ３］李晓云，张之圣，曹俊峰．环氧树脂在电子封装中的应用及发展—方向ＦＪ］．电子元件与材料，２００３，２２（２）：３６３７．———ＬＩＸｉａｏｙｕｎ，ＺＨＡＮＧＺｈｉｓｈｅｎｇ，ＣＡＯＪｕｎｆｅｎｇ．Ｔｈｅａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ—ｏｆｅｐｏｘｙｒｅｓｉｎｔｏｔｈｅｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｅｎｃａｐｓｕｌａｔｉｏｎ［Ｊ］．ＥｌｅｃｔｒｏｎｉｃＣｏｒｎ—ｐｏｎｅｎｔｓ＆Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，２００３，２２（２）：３６３７．［４］ＨＡＭＥＲＴＯＮＩ，ＨＡＹＪＮ．Ｒｅｃｅｎｔｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓｉｎｔｈｅｃｈｅｍｉｓｔｒｙ—ｏｆｃｙａｎａｔｅｅｓｔｅｒｓ［Ｊ］．ＰｏｌｙｍｅｒＩｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ，１９９８，４７（４）：４６５４７３．［５］颜红侠，梁国正，马晓燕，等．氰酸酯树脂的增韧改性研究进展—ＦＪ］．材料导报，２００４，１８（１１）：５７６０．———ＹＡＮＨｏｎｇｘｉａ，ＬＩＡＮＧＧｕｏｚｈｅｎｇ，ＭＡＸｉａｏｙａｎ，ａｔａ１．Ｒｅｃｅｎｔ—ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓｉｎｔｈｅｔｏｕｇｈｅｎｉｎｇｏｆｃｙａｎａｔｅｅｓｔｅｒｐｏｌｙｍｅｒｓ［Ｊ］．—ＭａｔｅｒｉａｌｓＲｅｖｉｅｗ。２００４，１８（１１）：５７６０．［６３ＨＵＡＮＧＰＺ，ＧＵＡＪ，ＬＩＡＮＧＧＺ，ｅｔａ１．Ｃｕｒｉｎｇｂｅｈａｖｉｏｒａｎｄ—ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆｈｙｐｅｒｂｒａｎｃｈｅｄｐｏｌｙ（ｐｈｅｎｙｌｅｎｅｏｘｉｄｅ）／ｃｙａｎａｔｅｅｓｔｅｒｒｅｓｉｎｓ［Ｊ］．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＡｐｐｌｉｅｄＰｏｌｙｍｅｒＳｃｉｅｎｃｅ，２０１１，—１２１（４）：２１１３２１２２．［７］ＧＯＥＲＴＺＥＮＷＫ，ＫＥＳＳＬＥＲＭＲ．Ｄｙｎａｍｉｃｍｅｃｈａｎｉｃａｌａｎａｌｙｓｉｓｏｆｆｕｍｅｄｓｉｌｉｃａ／ｃｙａｎａｔｅｅｓｔｅｒｎａｎｏｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓＦＪ］．ＣｏｍｐｏｓｉｔｅｓＰａｒｔ—Ａ：ＡｐｐｌｉｅｄＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＭａｎｕｆａｃｔｕｒｉｎｇ，２００８，３９（５）：７６１７６８．—［８］ＧＡＯＹＷ，ＧＵＡＪ，ＪＩＡＯＹＣ，ｅｔａ１．Ｈｉｇｈ－ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅｈｅｘａｇｏｎａｌｂｏｒｏｎｎｉｔｒｉｄｅ／ｂｉｓｍａｌｅｉｍｉｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｉｔｈｈｉｇｈｔｈｅｒｍａｌ—ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙ，ｌｏｗｃｏｅｆｆｉｃｉｅｎｔｏｆｔｈｅｒｍａｌｅｘｐａｎｓｉｏｎ，ａｎｄｌｏｗｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｌｏｓｓ［Ｊ］．ＰｏｌｙｍｅｒｆｏｒＡｄｖａｎｃｅｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，２０１２，２３（５）：—９１９９２８．———［９］ＫＵＭＥＳ，ＹＡＭＡＤＡＩ，ＷＡＴＡＲＩＫ，ｅｔａ１．ＨｉｇｈｔｈｅｒｍａｌｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙＡＩＮｆｉｌｌｅｒｆｏｒｐｏｌｙｍｅｒ／ｃｅｒａｍｉｃｓｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓＦＪ］．Ｊｏｕｒｎａｌ—ｏｆｔｈｅＡｍｅｒｉｃａｎＣｅｒａｍｉｃＳｏｃｉｅｔｙ，２００９，９２（Ｓ１）：１５３１５６．—［１Ｏ］ｘ１０ＮＧＪｗ，ＺＨＥＮＧｚ，ＱＩＮｘＭ。ｅｔａ１．Ｔｈｅｔｈｅｒｍａｌａｎｄｍｅ———ｃｈａｎｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆａｐｏＩｙｕｒｅｔｈａｎｅ／ｍｕｌｔｉ－ｗａｌｌｅｄｃａｒｂｏｎｎａｎｏ—ｔｕｂｅｃｏｍｐｏｓｉｔｅＦＪ￣．Ｃａｒｂｏｎ，２００６，４４（１３）：２７０１２７０８．［１１］ＰＯＮＧＺ，ＫＯＮＧＬＸ，ＬＩＳＤ．Ｄｙｎａｍｉｃｍｅｃｈａｎｉｃａｌａｎａｌｙｓｉｓｏｆｐｏ１ｙｖｉｎｙ１ａｌｃ０ｈｏ１／ｓ．１ｉｃａｎａｎｏｃｏｍｐｏｓｉｔｅ［Ｊ］．ＳｙｎｔｈｅｔｉｃＭｅｔａｌｓ，——２００５，１５２（１３）：２５２８．［ｉ２］秦明礼，曲选辉，黄栋生，等．氮化铝（ＡＩＮ）陶瓷的特性、制备—及应用［Ｊ］．陶瓷工程，２０００，（４）：３９４２．———ＱＩＮＭｉｎｇ－ｌｉ，ＱＵＸｕａｎｈｕｉ，ＨＵＡＮＧＤｏｎｇｓｈｅｎｇ，ｅｔａ１．Ｐｒｏｐｅｒ—ｔｉｅｓ，ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎａｎｄａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｏｆａｌｕｍｉｎｕｍｎｉｔｒｉｄｅ（ＡｌＮ）ｃｅ—ｒａｍｉｃｓ［Ｊ］．ＣｅｒａｍｉｃｓＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，２０００，（４）：３９４２．［１３］周文英，齐暑华，涂春潮，等．混杂填料填充导热硅橡胶性能研—究［Ｊ］．材料工程，２００６，（８）：１５１９．—ＺＨＯＵＷｅｎ－ｙｉｎｇ，ＱＩＳｈｕｈｕａ，ＴＵＣｈｕｎ－ｃｈａｏ，ｅｔａ１．Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆｈｅａｔｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅｓｉｌｉｃｏｎｅｒｕｂｂｅｒｆｉｌｌｅｄｗｉｔｈｈｙｂｒｉｄｆｉｌｌｅｒｓ［Ｊ］．—ＪｏｕｒｎａｌｏｆＭａｔｅｒｉａｌｓＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，２００６，（８）：１５１９．［１４］林晓丹，曾幸荣，张金柱，等．不同粒径氧化镁对ＡＢＳ导热塑—料热导率的影响［Ｊ］．中国塑料，２００６，２０（４）：９１９４．———ＬＩＮＸｉａｏｄａｎ，ＺＥＮＧＸｉｎｇｒｏｎｇ，ＺＨＡＮＧＪｉｎｚｈｕ，ｅｔａ１．ＥｆｆｅｃｔｏｆＭｇ０ｐａｒｔｉｃｌｅｓｗｉｔｈｄｉｆｆｅｒｅｎｔｓｉｚｅｏｎｔｈｅｒｍａｌｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙｏｆｔｈｅｒｍａｌｌｙｃｏｎｄｕｃｔｉｖｅＡＢＳｐｌａｓｔｉｃｓ［Ｊ］．ＣｈｉｎａＰｌａｓｔｉｃｓ，２００６，２０—（４）：９１９４．基金项目：国家自然基金资助项目（５１１７３１２３）；江苏省高校自然科学研究重大项目资助（１１ＫＪＡ４３０００１）；苏州市应用基础研究计划资助（ＳＹＧ２０１１４１）；江苏省博士后科研计划资助（１１０１０４１Ｃ）——收稿日期：２０１１－１１－２２；修订日期：２０１２１０２２作者简介：薛洁（１９７６一），女，博士后，从事聚合物基复合材料方面研究工作，联系地址：苏州大学独墅湖校区二期云轩楼２２０５（２１５１２３），—Ｅｍａｉｌ：ｘｕｅｊｉｅ＠ｓｕｄａ．ｅｄｕ．ｃｎ米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米米材料工程投稿须知一、征稿范围《材料工程》为月刊，在国内外公开发行，是北京大学图书馆出版的《中文核心期刊要览》和科技引文统计源（核心）收录期刊，为中国科学引文数据库源期刊以及中国学术期刊（光盘版）等机构入编期刊。美国《工程索引》（ＥＩＣｏｍｐｅｎｄｅｘ）、剑桥科学文摘（ＣＳＡ）、美国化学文摘（ｃＡ）和日本科学技术数据库（ＪＳＴ）等多家国外权威检索系统收录。本刊主要刊登新材料、新工艺、新技术在工程化过程中的最新研究成果。二、投稿约定１）本刊接受科研论文、综述性文章及快报等方式的论文。２）本刊网上投稿系统已建成，网址为ｈｔｔｐ：／／ｊｍｅ．ｂｉａｍ．ａｃ．ｃｎ３）本刊暂不收取审稿费，对刊登的稿件收取发表费，在邮寄录用通知时，通知作者交付发表费。论文发表后，支付相应稿酬（包括提供给各检索机构的稿酬），并赠送当期杂志。