多次重熔过程中La2 O3对Sn－58 Bi钎料组织及性能的影响.pdf

第２３卷第１期２０１５年２月材料科学与工艺ＭＡＴＥＲＩＡＬＳＳＣＩＥＮＣＥ＆ＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹｌｌＶｏｌ２３ｌｌｌ１Ｆｅｂ．２０１５ｄｏｉ：１０．１１９５１／ｊ．ｉｓｓｎ．１００５－０２９９．２０１５０１０４多次重熔过程中Ｌａ２Ｏ３对Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料组织及性能的影响邱希亮１，魏红梅１，王倩１，何鹏１，林铁松１，陆凤娇２（１．先进焊接与连接国家重点实验室（哈尔滨工业大学），哈尔滨１５０００１；２．江苏双良新能源装备有限公司，江苏江阴２１４４４４）摘要：为提高Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料的钎焊性，采用机械混合法制备了不同Ｌａ２Ｏ３含量的Ｓｎ－５８Ｂｉ低温无铅复合钎料．借助ＳＥＭ、ＥＤＳ和ＤＳＣ等分析手段研究了Ｌａ２Ｏ３对Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料显微组织、熔化特性以及力学性能的影响，并考察了多次重熔过程中Ｓｎ－５８Ｂｉ－ｘＬａ２Ｏ３／Ｃｕ界面ＩＭＣ层组织演变．研究结果表明：Ｌａ２Ｏ３的加入可以抑制大块富Ｂｉ相的偏析生成，但对钎料熔点的影响不大；在多次重熔过程中，同一种钎料的界面ＩＭＣ层晶粒粒径随重熔次数的增加而增大，但Ｌａ２Ｏ３的加入能有效阻碍界面ＩＭＣ层晶粒粗化；加入不同含量Ｌａ２Ｏ３后，复合钎料的硬度和模量都有一定程度的提高，其抵抗局部变形、开裂的能力提高，从而提高无铅钎料焊点在实际封装过程中的可靠性．关键词：氧化镧；锡铋钎料；复合材料；显微组织；力学性能；电子封装中图分类号：ＴＧ４２５文献标志码：Ａ文章编号：１００５－０２９９（２０１５）０１－００２０－０５ＥｆｆｅｃｔｏｆＬａ２Ｏ３ｐａｒｔｉｃｌｅｓｏｎｓｔｒｕｃｔｕｒｅａｎｄｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆＳｎ－５８Ｂｉ⁃ｓｏｌｄｅｒａｆｔｅｒｍｕｌｔｉｒｅｍｅｌｔｉｎｇＱＩＵＸｉｌｉａｎｇ１，ＷＥＩＨｏｎｇｍｅｉ１，ＷＡＮＧＱｉａｎ１，ＨＥＰｅｎｇ１，ＬＩＮＴｉｅｓｏｎｇ１，ＬＵＦｅｎｇｊｉａｏ２（１．ＳｔａｔｅＫｅｙＬａｂｏｒａｔｏｒｙｏｆＡｄｖａｎｃｅｄＷｅｌｄｉｎｇａｎｄＪｏｉｎｉｎｇ（ＨａｒｂｉｎＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ），Ｈａｒｂｉｎ１５０００１，Ｃｈｉｎａ；２．ＪｉａｎｇｓｕＳｈｕａｎｇｌｉａｎｇＮｅｗＥｎｅｒｇｙＥｑｕｉｐｍｅｎｔＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎＬｉｍｉｔｅｄ，Ｊｉａｎｇｙｉｎ２１４４４４，Ｃｈｉｎａ）Ａｂｓｔｒａｃｔ：ＴｏｉｍｐｒｏｖｅｔｈｅｓｏｌｄｅｒａｂｉｌｉｔｙｏｆｔｈｅＳｎ－５８Ｂｉｓｏｌｄｅｒ，ｔｈｅＳｎ－５８ＢｉｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｏｌｄｅｒｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄｗｉｔｈｄｉｆｆｅｒｅｎｔｍａｓｓｆｒａｃｔｉｏｎｏｆＬａ２Ｏ３ｐａｒｔｉｃｌｅｓｗａｓｐｒｅｐａｒｅｄｂｙｍｅｃｈａｎｉｃａｌｍｉｘｉｎｇｍｅｔｈｏｄ．ＴｈｅｅｆｆｅｃｔｏｆＬａ２Ｏ３ｐａｒｔｉｃｌｅｓｏｎｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ，ｍｅｌｔｉｎｇｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓａｎｄｍｅｃｈａｎｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆｔｈｅＳｎ－５８ＢｉｓｏｌｄｅｒｗａｓｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄｂｙＳＥＭ，ＥＤＳａｎｄＤＳＣａｎａｌｙｔｉｃａｌｍｅｔｈｏｄｓ，ａｎｄｔｈｅｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｅｖｏｌｕｔｉｏｎｏｆｉｎｔｅｒｍｅｔａｌｌｉｃｌａｙｅｒａｌｏｎｇｉｎｔｅｒｆａｃｅｏｆＳｎ－５８Ｂｉ－ｘＬａ２Ｏ３／Ｃｕｓｏｌｄｅｒｅｄｊｏｉｎｔａｆｔｅｒ⁃ｍｕｌｔｉｒｅｍｅｌｔｉｎｇｗａｓａｌｓｏｄｉｓｃｕｓｓｅｄ．ＲｅｓｕｌｔｓｉｎｄｉｃａｔｅｄｔｈａｔｔｈｅａｄｄｉｔｉｏｎｏｆＬａ２Ｏ３ｐａｒｔｉｃｌｅｓｔｏｔｈｅｓｏｌｄｅｒｉｎｈｉｂｉｔｅｄｔｈｅｓｅｇｒｅｇａｔｉｏｎｏｒｉｅｎｔａｔｉｏｎｏｆｌａｒｇｅｐｉｅｃｅｓｏｆ⁃Ｂｉｒｉｃｈｐｈａｓｅ，ｂｕｔｈａｄｎｏｏｂｖｉｏｕｓｅｆｆｅｃｔｏｎｔｈｅｓｏｌｄｅｒｅｄｍｅｌｔｉｎｇｐｏｉｎｔ．Ｔｈｅｇｒａｉｎｓｉｚｅｏｆｔｈｅｉｎｔｅｒｍｅｔａｌｌｉｃｌａｙｅｒａｌｏｎｇｉｎｔｅｒｆａｃｅｏｆｔｈｅｓａｍｅｓｏｌｄｅｒｅｄｊｏｉｎｔｗａｓｉｎｃｒｅａｓｅｄｗｉｔｈｔｈｅｉｎｃｒｅａｓｉｎｇｏｆｒｅｍｅｌｔｉｎｇｔｉｍｅ，ｂｕｔｔｈｅａｄｄｉｔｉｏｎｏｆＬａ２Ｏ３ｐａｒｔｉｃｌｅｓｔｏｔｈｅｓｏｌｄｅｒｈｉｎｄｅｒｅｄｔｈｅｇｒａｉｎｃｏａｒｓｅｎｉｎｇｏｆｔｈｅｉｎｔｅｒｍｅｔａｌｌｉｃｌａｙｅｒａｌｏｎｇｉｎｔｅｒｆａｃｅ．ＡｆｔｅｒａｄｄｉｎｇｄｉｆｆｅｒｅｎｔｍａｓｓｆｒａｃｔｉｏｎｏｆＬａ２Ｏ３ｐａｒｔｉｃｌｅｓｔｏｔｈｅｓｏｌｄｅｒ，ｔｈｅｈａｒｄｎｅｓｓａｎｄｍｏｄｕｌｕｓｏｆｔｈｅｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓｏｌｄｅｒａｎｄｉｔｓａｂｉｌｉｔｙｏｆｒｅｓｉｓｔａｎｃｅｔｏｌｏｃａｌｄｅｆｏｒｍａｔｉｏｎａｎｄｃｒａｃｋｉｎｇｈａｄｂｅｅｎｉｍｐｒｏｖｅｄｆｏｒａｃｅｒｔａｉｎｄｅｇｒｅｅ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｌａｎｔｈａｎｕｍｏｘｉｄｅ；Ｓｎ－５８Ｂｉ；ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｍａｔｅｒｉａｌ；ｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅ；ｍｅｃｈａｎｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｙ；ｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｐａｃｋａｇｉｎｇ收稿日期：２０１４－１１－１９．基金项目：国家自然科学基金资助项目（５１２７５１３５；５１３０５１０２）．作者简介：邱希亮—（１９６８），男，高级工程师；何鹏—（１９７２），男，教授，博士生导师．通信作者：何鹏⁃，Ｅｍａｉｌ：ｈｉｔｈｅｐｅｎｇ＠ｈｉｔ．ｅｄｕ．ｃｎ．鉴于铅对人体和环境的危害，电子行业中钎料的无铅化已经成为不可逆转的趋势．Ｓｂ－Ｂｉ钎料作为最有可能替代Ｓｎ－Ｐｂ钎料的低温无铅钎料之一，不仅可降低焊接材料间热膨胀系数不同引起的损害，还可以应用在不具有高温性能的电子元器件中，同时通过降低工艺温度，达到节约能源、降低成本的目的［１－３］．但由于Ｓｎ－Ｂｉ钎料焊点所特有的脆性［４－６］，使得Ｓｎ－Ｂｉ钎料焊点易发生脆性断裂，影响焊点的可靠性，因此，引起人们的高度关注．添加增强体是提高钎料合金性能的有效途径．合适的增强体能够在特定条件下提高钎料的服役性能．在Ｓｎ－Ｃｕ、Ｓｎ－Ａｇ和Ｓｎ－Ｚｎ等无铅钎料合金中添加适量稀土元素（ＲＥ），其微观组织得到细化，抗拉强度提高［７－１１］．Ｌａ是一种应用非常广泛的稀土元素，作为常用的晶粒细化剂，可以净化合金，适量加入可提高材料的塑性［１２－１４］．有研究表明［１５］，同样是稀土氧化物的Ｙｂ２Ｏ３可以改善Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料的润湿性、抑制时效过程中钎料组织的粗化以及ＩＭＣ层的过度增厚，但对Ｌａ２Ｏ３的研究鲜有公开的文献报道．为此，本文选用Ｌａ２Ｏ３作为增强体，采用机械混合法制备了Ｌａ２Ｏ３增强Ｓｎ－５８Ｂｉ复合钎料，探讨了Ｌａ２Ｏ３增强Ｓｎ－５８Ｂｉ复合钎料的显微组织及其熔化特性，并研究了重熔过程中Ｌａ２Ｏ３对Ｓｎ－５８Ｂｉ／Ｃｕ界面ＩＭＣ层组织演变及其力学性能的影响．１试验１．１试验材料试验所用Ｌａ２Ｏ３粉末为白色无定形粉末，密度６．５１ｇ／ｃｍ３，熔点℃２２１７，平均粒径约为１５μｍ．所用的原始Ｓｎ－５８Ｂｉ合金钎料为规则球状颗粒，尺寸在２５～７５μｍ，形貌如图１所示．图１Ｓｎ－５８Ｂｉ合金粉１．２试验方法１．２．１复合焊膏制备将称量好的Ｌａ２Ｏ３粉末与Ｆｌｕｘ５５松香型助焊膏在烧杯中用电子机械搅拌器搅拌均匀，搅拌速度为８０ｒ／ｍｉｎ，搅拌时间３０ｍｉｎ，然后加入Ｓｎ－５８Ｂｉ合金粉继续搅拌１０ｍｉｎ，最后配置成Ｌａ２Ｏ３含量（质量分数）为０．１％、０．５％、１．０％、１．５％、２％的Ｓｎ－５８Ｂｉ复合焊膏．其中混合粉末与助焊剂的质量比为∶８２．１．２．２多次重熔试验通过助焊剂将制备得到的复合钎料球固定在高导无氧Ｃｕ焊盘上，分别对其进行１次、３次、５次、８次、１０次不同的加热重熔试验．重熔工艺为℃：１８０×１８０ｓ．利用ＮａｎｏＭｅａｓｕｒｅｒ图像分析软件对ＩＭＣ层厚度及粒径大小进行分析对比．１．２．３显微组织分析将制备得到的焊点镶嵌在环氧树脂中，用金相水砂纸打磨后进行机械抛光．利用ＦＥ－ＳＥＭ并结合ＥＤＡＸ对焊点组织和成分进行观察分析．１．２．４ＤＳＣ熔点测试采用ＴＡＳ１００－ＤＴＡ差热分析仪对Ｓｎ－５８Ｂｉ和其复合钎料的熔化特征进行分析．将Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料及其复合钎料切成小块，置于Ａｌ２Ｏ３陶瓷坩埚中．在氩气条件下，将两种样品加热到℃２３０，加热速率为℃１０／ｍｉｎ．１．２．５纳米压痕测试将钎料球进行镶嵌、打磨及抛光，保持试样上下表面平行，高度约为１０ｍｍ．测试采用ＭＴＳ公司的ＮａｎｏＩｎｄｅｎｔｅｒＸＰ纳米压痕测试仪，压头为⁃Ｂｅｒｋｏｖｉｃｈ压头，设置加载速率为１０ｍＮ／ｓ，峰值载荷为１００ｍＮ，峰值保持时间为１８０ｓ，然后尽快卸载．２结果与讨论２．１Ｌａ２Ｏ３对Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料熔点和显微组织的影响为保障Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料的低温可焊性，增强体的加入应保证钎料的熔化温度无大幅度提升．因此，对复合钎料的熔化温度范围进行测定是非常有必要的．图２显示了加入质量分数１．０％的Ｌａ２Ｏ３对Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料熔点的影响，可以看到，Ｌａ２Ｏ３的加入使曲线有左移倾向，峰值温度有所减小，但峰前沿的最大斜率绝对值也减小了．根据ＤＳＣ曲线上对熔点的定义：ＤＳＣ曲线上前基线延长线与峰的前沿最大斜率处切线的交点代表熔点．说明Ｌａ２Ｏ３的加入对Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料的熔点影响不大．Ｓｎ－５８Ｂｉ和Ｓｎ－５８Ｂｉ－０．５％Ｌａ２Ｏ３钎料在一次重熔工艺下的显微组织如图３所示．与Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料相比，Ｓｎ－５８Ｂｉ－０．５％Ｌａ２Ｏ３钎料的组织细化不明显，但其钎料组织明显变得更加均匀．从图３（ａ）可以看出，Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料中富Ｂｉ相偏析严重，有大块网状的富Ｂｉ相存在，其必然会增加钎料的脆性；而图３（ｂ）显示Ｓｎ－５８Ｂｉ－０．５％Ｌａ２Ｏ３钎料中是均匀细小的富Ｂｉ相，更接近共晶组织的层状结构．说明Ｌａ２Ｏ３的加入虽然对钎料组织细化作用不大，但可以抑制富Ｂｉ相在钎焊冷却过程·１２·第１期邱希亮，等：多次重熔过程中Ｌａ２Ｏ３对Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料组织及性能的影响中的偏析，使组织均匀化，从而减少钎料合金的脆性．1.00-1.0-2.0-3.0-4.050100150200250温度/℃热流量/(W?g-1)1—Sn-58Bi-1%La2O32—Sn-58Bi图２Ｌａ２Ｏ３对Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料熔点的影响(a)Sn-58Bi(b)Sn-58Bi-0.5%La2O3图３不同成分Ｓｎ－Ｂｉ钎料合金显微组织为了考察Ｌａ元素和Ｏ元素在钎料中的分布情况，对复合钎料组织进行了面扫描，结果如图４所示．从扫描结果结合原始ＳＥＭ图可以看出，Ｌａ和Ｏ元素在钎料中含量较少，没有元素特别富集的区域，说明在钎焊过程中Ｌａ２Ｏ３均匀分布于Ｓｎ－５８Ｂｉ基体中起增强作用，无粗化和聚集现象产生．(a)Bi元素(d)O元素(b)Sn元素(c)La元素图４Ｓｎ－５８Ｂｉ－１．０％Ｌａ２Ｏ３钎料中元素面扫分布图２．２不同含量Ｌａ２Ｏ３对界面ＩＭＣ层组织演变的影响多次重熔过程中Ｓｎ－５８Ｂｉ／Ｃｕ界面ＩＭＣ层晶粒形貌如图５所示．观察图５中Ｃｕ６Ｓｎ５晶粒的形貌发现，一次重熔后Ｃｕ６Ｓｎ５晶粒细小，表面高低不一，有的晶粒明显高于周围的Ｃｕ６Ｓｎ５晶粒，形成起伏突起，这与钎焊接头界面ＩＭＣ层扇贝形貌正好相符；而随着重熔次数的增加，可以清晰地看到六边形的Ｃｕ６Ｓｎ５晶粒，晶粒取向比较一致，起伏程度下降，这与随着重熔次数增加钎焊接头界面ＩＭＣ层由起伏剧烈的扇贝状逐渐转变为较为平缓的起伏形貌相符合．连续观察图５中的５幅图可以发现对于Ｓｎ－５８Ｂｉ／Ｃｕ钎焊接头，界面层Ｃｕ６Ｓｎ５晶粒尺寸随着重熔次数的增加而逐渐增大，说明在多次重熔过程中Ｓｎ－５８Ｂｉ／Ｃｕ界面ＩＭＣ层晶粒逐渐融合和粗化，遵循Ｏｓｔｗａｌｄ熟化机制．对不同重熔次数下含Ｌａ２Ｏ３质量分数不同的Ｓｎ－５８Ｂｉ钎焊接头的ＩＭＣ层晶粒尺寸进行测量，结果如图６所示．由图６可以看出，同种钎焊接头界面ＩＭＣ层晶粒粒径随着重熔次数的增加均呈上升趋势，其中加入质量分数０．１％的Ｌａ２Ｏ３后ＩＭＣ层·２２·材料科学与工艺第２３卷晶粒生长速度大幅下降，尤其在３次重熔后，ＩＭＣ层晶粒粒径基本保持稳定，以很缓慢的速率粗化；加入质量分数０．５％的Ｌａ２Ｏ３后ＩＭＣ粒径以阶梯状趋势增大，８次、１０次重熔后的晶粒粒径变化不大；加入质量分数１．０％的Ｌａ２Ｏ３后界面金属间化合物尺度以近似直线的趋势增大，１０次重熔后晶粒粒径减小２５％；而加入质量分数１．５％的Ｌａ２Ｏ３后ＩＭＣ层晶粒粒径也明显减小．综上所述，与Ｓｎ－５８Ｂｉ／Ｃｕ相比，Ｓｎ－５８Ｂｉ－ｘＬａ２Ｏ３／Ｃｕ界面ＩＭＣ晶粒粒径明显更小，说明０．１％～１．５％Ｌａ２Ｏ３的加入，可以有效抑制ＩＭＣ层晶粒在多次重熔过程中的粗化长大．其中加入０．１％的Ｌａ２Ｏ３对多次重熔中界面ＩＭＣ层晶粒粗化的抑制效果最为显著，原因在于Ｌａ２Ｏ３作为异质形核剂一定程度上抑制了晶粒长大，但随着含量的增加也会导致过冷度降低，抑制形核，促进晶粒生长，导致晶粒粗化．(a)1次(b)2次(c)5次(d)8次(e)10次图５Ｓｎ－５８Ｂｉ／Ｃｕ界面ＩＭＣ层晶粒形貌1.81.61.41.21.00.80.60246810重熔次数IMC粒径/μmSn-58BiSn-58Bi-0.1%La2O3Sn-58Bi-0.5%La2O3Sn-58Bi-1.0%La2O3Sn-58Bi-1.5%La2O3图６不同重熔次数下界面ＩＭＣ层晶粒粒径变化２．３不同含量Ｌａ２Ｏ３对Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料力学性能的影响图７所示为Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料上的纳米压痕，压痕呈现三棱状，压痕的最大截面处约有３０μｍ，这样大的压痕可以保证得到的硬度和模量值不是钎料中单独的富Ｂｉ相或者富Ｓｎ相的硬度和模量，而是钎料整体硬度和模量．为了减小测试中的不确定性和微裂纹的产生，选择１０ｇ作为测试峰值载荷．每种复合钎料至少测试４个样品，取其平均值为最终测试结果．(a)整体形貌(b)放大形貌图７Ｓｎ－５８Ｂｉ纳米压痕·３２·第１期邱希亮，等：多次重熔过程中Ｌａ２Ｏ３对Ｓｎ－５８Ｂｉ钎料组织及性能的影响如图８所示，随着Ｌａ２Ｏ３含量的增加，钎料的硬度和模量均逐渐增加，当Ｌａ２Ｏ３含量为２．０％时，硬度和模量都达到最大．硬度和模量值的提高，说明复合钎料抵抗局部变形和开裂的能力提高．0.200.160.120.080.04000.51.01.52.0La2O3含量/%强度/GPa硬度模量图８不同含量Ｌａ２Ｏ３增强复合钎料的硬度和模量３结论１）采用机械混合法成功制备了Ｌａ２Ｏ３增强Ｓｎ－５８Ｂｉ复合钎料．Ｌａ２Ｏ３的添加可以抑制大块富Ｂｉ相的偏析生成，从而使组织均匀化，但对钎料熔点并无明显影响．２）在多次重熔过程中，同种钎料的界面ＩＭＣ层晶粒粒径随重熔次数的增加而增大，但Ｌａ２Ｏ３的加入可以抑制界面ＩＭＣ层晶粒的粗化长大．当重熔次数超过３次时，０．１％的Ｌａ２Ｏ３的添加对多次重熔后界面ＩＭＣ层晶粒粗化的抑制作用尤为显著．３）加入不同含量的Ｌａ２Ｏ３后，复合钎料的硬度和模量都有一定程度的提高，其抵抗局部变形和开裂的能力均得到提高，进而提高了无铅钎料焊点在实际封装过程中的可靠性．当Ｌａ２Ｏ３含量为２．０％时，其硬度和模量达到最大．参考文献：［１］张新平，尹立孟，于传宝．电子和光子封装无铅钎料的研究和应用进展［Ｊ］．材料研究学报，２００８，２２（１）：１－９．ＺＨＡＮＧＸｉｎｐｉｎｇ，ＹＩＮＬｉｍｅｎｇ，ＹＵＣｈｕａｎｂａｏ．Ａｄｖａｎｃｅｓｉｎｒｅｓｅａｒｃｈａｎｄａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｏｆ⁃ｌｅａｄｆｒｅｅｓｏｌｄｅｒｓｆｏｒｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃａｎｄｐｈｏｔｏｎｉｃｐａｃｋａｇｉｎｇ［Ｊ］．ＣｈｉｎｅｓｅＪｏｕｒｎａｌｏｆＭａｔｅｒａｌｓＲｅａｓｅａｒｃｈ，２００８，２２（１）：１－９．［２］张杨阳．浅谈Ｓｎ－Ｂｉ合金焊料的发展［Ｊ］．中国科技信息，２０１４（０８）：７１－７２．ＺＨＡＮＧＹａｎｇｙａｎｇ．ＤｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｏｆＳｎ－Ｂｉｓｏｌｄｅｒａｌｌｏｙｓ［Ｊ］．ＣｈｉｎｅｓｅＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＩｎｆｏｒｍａｔｉｏｎ，２０１４（０８）：７１－７２．［３］刘平，龙郑易，顾小龙，等．低温无铅焊料［Ｊ］．电子工艺技术，２０１４，３５（４）：１９８－２００．ＬＩＵＰｉｎｇ，ＬＯＮＧＺｈｅｎｇｙｉ，ＧＵＸｉａｏｌｏｎｇ，ｅｔａｌ．Ｌｏｗ⁃ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｌｅａｄｆｒｅｅｓｏｌｄｅｒｓ［Ｊ］．ＥｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓＰｒｏｃｅｓｓＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，２０１４，３５（４）：１９８－２００．［４］ＭＣＣＯＲＭＡＣＫＭ，ＪＩＮＳ．Ｉｍｐｒｏｖｅｄｍｅｃｈａｎｉｃａｌ⁃ｐｒｏｐ⁃ｅｒｔｉｅｓｉｎｎｅｗ，Ｐｂｆｒｅｅｓｏｌｄｅｒａｌｌｏｙｓ［Ｊ］．Ｊｏｕｒｎａｌｏｆ⁃ＥｌｅｃｔｒｏｎｉｃＭａｔｅｒｉａｌｓ，１９９４，２３（８）：７１５－７２０．［５］ＭＩＡＯＨＷ，ＤＵＨＪＧ．ＭｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｅｖｏｌｕｔｉｏｎｉｎＳｎ－ＢｉａｎｄＳｎ－Ｂｉ－Ｃｕｓｏｌｄｅｒｊｏｉｎｔｓｕｎｄｅｒｔｈｅｒｍａｌａｇｉｎｇ［Ｊ］．ＭａｔｅｒｉａｌｓＣｈｅｍｉｓｔｒｙａｎｄＰｈｙｓｉｃｓ，２００１，７１（３）：２５５－２７１．［６］ＯＳＯＲＩＯＷＲ，ＰＥＩＸＯＴＯＬＣ，ＧＡＲＣＩＡＬＲ，ｅｔａｌ．ＭｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅａｎｄｍｅｃｈａｎｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆＳｎ－Ｂｉ，Ｓｎ－ＡｇａｎｄＳｎ－⁃Ｚｎｌｅａｄｆｒｅｅｓｏｌｄｅｒａｌｌｏｙｓ［Ｊ］．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＡｌｌｏｙｓａｎｄＣｏｍｐｏｕｎｄｓ，２０１３，５７２（２５）：９７－１０６．［７］于大全，赵杰，王来．稀土元素对Ｓｎ－９Ｚｎ合金润湿性的影响［Ｊ］．中国有色金属学报，２００３，１３（４）：１００１－１００４．ＹＵＤａｑｕａｎ，ＺＨＡＯＪｉｅ，ＷＡＮＧＬａｉ．ＷｅｔｔｉｎｇｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆＳｎ－９Ｚｎｓｏｌｄｅｒａｌｌｏｙｗｉｔｈｔｒａｃｅｒａｒｅｅａｒｔｈｅｌｅｍｅｎｔｓ［Ｊ］．ＴｈｅＣｈｉｎｅｓｅＪｏｕｒｎａｌｏｆＮｏｎｆｅｒｒｏｕｓＭｅｔａｌｓ，２００３，１３（４）：１００１－１００４．［８］ＷＵＣＭＬ，ＹＵＤＱ，ＬＡＷＣＭＴ，ｅｔａｌ．Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆ⁃ｌｅａｄｆｒｅｅｓｏｌｄｅｒａｌｌｏｙｓｗｉｔｈｒａｒｅｅａｒｔｈｅｌｅｍｅｎｔａｄｄｉｔｉｏｎｓ［Ｊ］．ＭａｔｅｒｉａｌｓＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＥｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，２００４，４４（１）：１－４４．［９］ＺＨＡＮＧＬ，ＸＵＥＳＢ，ＧＡＯＬＬ，ｅｔａｌ．ＥｆｆｅｃｔｓｏｆｔｒａｃｅａｍｏｕｎｔａｄｄｉｔｉｏｎｏｆｒａｒｅｅａｒｔｈｏｎｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓａｎｄｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｏｆＳｎ－Ａｇ－Ｃｕａｌｌｏｙｓ［Ｊ］．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＭａｔｅｒｉａｌｓＳｃｉｅｎｃｅ：ＭａｔｅｒｉａｌｓｉｎＥｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ，２００９，２０（１２）：１１９３－１１９９．［１０］ＲＡＭＩＲＥＺＡＧ，ＭＡＶＯＯＲＩＨ，ＪＩＮＳ．⁃⁃Ｌｅａｄｆｒｅｅｕｎｉｖｅｒｓａｌｓｏｌｄｅｒｓｆｏｒｏｐｔｉｃａｌａｎｄｅｌｅｃｔｒｏｎｉｃｄｅｖｉｃｅｓ［Ｊ］．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＥｌｅｃｔｒｏｎｉｃＭａｔｅｒｉａｌｓ，２００２，３１（１１）：１１６０－１１６５．［１１］ＳＨＥＮＪ，ＷＵＣＰ，ＬＩＳＺ．ＥｆｆｅｃｔｓｏｆｒａｒｅｅａｒｔｈａｄｄｉｔｉｏｎｓｏｎｔｈｅｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒａｌｅｖｏｌｕｔｉｏｎａｎｄｍｉｃｒｏｈａｒｄｎｅｓｓｏｆＳｎ３０Ｂｉ０．５ＣｕａｎｄＳｎ３５Ｂｉ１Ａｇｓｏｌｄｅｒａｌｌｏｙｓ［Ｊ］．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＭａｔｅｒｉａｌｓＳｃｉｅｎｃｅ：ＭａｔｅｒｉａｌｓｉｎＥｌｅｃｔｒｏｎｉｃｓ，２０１２，２３（１）：１５６－１６３．［１２］林勤，宋波，张梅，等．新型高镧混合稀土添加剂的开发与应用［Ｊ］．稀土，２００１，２２（４）：５０－５２．ＬＩＮＱｉｎ，ＳＯＮＧＢｏ，ＺＨＡＮＧＭｅｉ，ｅｔａｌ．ＤｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔａｎｄａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｏｆｈｉｇｈＬａｍｉｓｃｈｍｅｔａｌａｄｄｉｔｉｖｅｓ［Ｊ］．ＣｈｉｎｅｓｅＲａｒｅＥａｒｔｈｓ，２００１，２２（４）：５０－５２．［１３］王建华，王先德，苏旭平，等．镧对锌铝合金显微组织和力学性能的影响［Ｊ］．铸造，２０１１，６０（２）：１７１－１７４．ＷＡＮＧＪｉａｎｈｕａ，ＷＡＮＧＸｉａｎｄｅ，ＳＵＸｕｐｉｎｇ，ｅｔａｌ．Ｅｆｆｅｃｔｏｆｌａｎｔｈａｎｕｍｏｎｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅａｎｄｍｅｃｈａｎｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆ⁃Ｚｉｎｃａｌｕｍｉｎｕｍａｌｌｏｙ［Ｊ］．Ｆｏｕｎｄｒｙ，２０１１，６０（２）：１７１－１７４［１４］ＣＨＥＮＹ，ＣＨＥＮＧＭ，ＳＯＮＧＨＷ，ｅｔａｌ．Ｅｆｆｅｃｔｓｏｆｌａｎｔｈａｎｕｍａｄｄｉｔｉｏｎｏｎｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅａｎｄｍｅｃｈａｎｉｃａｌｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆ⁃ａｓｃａｓｔｐｕｒｅｃｏｐｐｅｒ［Ｊ］．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＲａｒｅＥａｒｔｈｓ，２０１４，３２：１０５６－１０６３．［１５］ＬＩＵＸＹ，ＨＵＡＮＧＭＬ，ＷＵＣＭＬ，ｅｔａｌ．ＥｆｆｅｃｔｏｆＹ２Ｏ３ｐａｒｔｉｃｌｅｓｏｎｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅｆｏｒｍａｔｉｏｎａｎｄｓｈｅａｒｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓｏｆＳｎ－５８Ｂｉｓｏｌｄｅｒ［Ｊ］．ＪＭａｔｅｒＳｃｉ：ＭａｔｅｒＥｌｅｃｔｒｏｎ，２０１０，２１：１０４６－１０５４．（编辑吕雪梅）·４２·材料科学与工艺第２３卷